Dazu wurde vom Land NRW der Grund und Boden gepachtet; zuerst die Hälfte des heutigen Areals, dann der Rest bis auf die heutige Fläche von 6 ha. Auf Ackerland wurden Wege angelegt, Bäume angepflanzt und Gehege errichtet, sodass sich zu den Wildschweinen schnell andere heimische Wildtiere wie verschiedene Hirscharten und Fasane gesellten. Aber auch exotischere Arten wie asiatische Sikahirsche und amerikanische Felsengebirgs-Wapitis ergänzten den Bestand des neuen Tiergartens.
Nachdem sich die ersten Jahre ausschließlich Freiwillige um die Tiere kümmerten, beschloss der Verein im Jahr 1969, den ersten festen Mitarbeiter für den Tiergarten einzustellen: Wilfried Hermanns, der vorher schon ehrenamtlich für den Tiergarten gearbeitet hatte. Außerdem wurde ein Zaun um das Gelände gezogen und 50 Pfennig Einritt in einer Spardose gesammelt. Nach und nach wurde der Tierbestand erweitert: Ein Braunbärengehege wurde angelegt, in das die ersten Bären „Ele“ und „Fant“, die von der Klever Schuhfabrik Elefanten-Schuh gesponsert wurden, eingezogen sind. Anfang der 70er Jahre entstand das Robbenbecken, dessen erste Bewohner Kalifornische Seelöwen waren. Auch Flamingos und Pinguine fanden den Weg nach Kleve, ebenso wie Rentiere und Wisente. Wölfe, Greifvögel und Eulen schließlich rundeten das Angebot des Tiergartens ab. Neben den Erweiterungen und Bauprojekten im Tierbestand wurde auch im rückwärtigen Bereich gebaut: ein Wohnhaus mit Tierpflegerwohnung sowie einem Anbau für Futterlager und Küche wurden errichtet.
1978 musste der Tiergarten Abschied von Gründer und 1. Vorsitzenden Dr. Heinz Will nehmen. Sein Sohn Peter Will übernahm den Vereinsvorsitz. Ende der 70er begann Tiergartenleiter Wilfried Hermanns, den Schwerpunkt des Tiergartens auf alte und aussterbende Haustierrassen zu legen. So holte er nach und nach bedrohte Nutztierrassen wie Rheinisch-Westfälische Kaltblüter, Poitouesel, Hinterwälder- sowie Lakenvelder Rinder, Angler-Sattelschweine, Ungarische Wollschweine und Turopolje-Schweine an den Niederrhein. Ein Schwerpunkt wurde der große Bestand mit kleinen Wiederkäuern wie Tiroler Steinschafen, Walliser Schwarznasenschafen, Ostpreußischen Zwergschafen (Skudden), Französische Ouessants, Thônes-et-Marthod-Schafen, Rove-, Poitevine-, Pfauen- sowie Girgentanaziegen, Thüringer Wald- sowie Walliser Schwarzhalsziegen und Bulgarenziegen.
Der Tiergarten Kleve machte sich insbesondere mit seinem umfangreichen Schaf- und Ziegenbestand in den 80er Jahren einen Namen und bildete zu diesen Zeiten auch zum ersten Mal Tierpfleger aus.
Aber auch der Wildtierbestand wurde in den kommenden Jahren kontinuierlich erweitert: Im Robbenbecken waren nun Kegelrobben zu sehen; Koyoten, Schakale, Rohrkatzen, Waldrapps und Rückzüchtungen wie Auerochsen und Tarpane wurden in Kleve heimisch ebenso wie eine Vielzahl unterschiedlicher Eulen (z.B. Bengalen- und Virigina-Uhus). Durch enge Kontakte zum Tierpark Berlin konnte Wilfried Hermanns Anfang der 90er Jahre drei Tierarten an den Niederrhein holen, deren Zucht im Rahmen des Europäischen Erhaltungszuchtprogramms (EEP) koordiniert wird: Kulane, Somali-Wildesel und die Roten Pandas, die das heutige Wappentier des Tiergartens sind. Schließlich gab es eine große Sammlung von über 600 Tieren aus über 100 Arten/Rassen.
Im Dezember 1996 übernahm Dietmar Cornelissen, der nach Abschluss seiner Ausbildung als Zootierpfleger im Krefelder Zoo seit 1993 im Tiergarten Kleve tätig war, die Betriebsleitung von Wilfried Hermanns, da dieser schwer erkrankt war und kurz darauf verstarb.
Der Tiergarten wurde dann Mitglied in den verschiedenen Zuchtverbänden für Haustiere, um aus der kostbaren Sammlung eine Herdbuchzucht zu machen. Die Mitgliedschaften im Deutschen Wildgehegeverband und der Deutschen Tierparkgesellschaft sollten die Arbeit des Tiergartens auf eine breitere Basis stellen und das Zoo-Netzwerk erweitern. Auch im sozialen Bereich hat Dietmar Cornelissen den Tiergarten Kleve weiterentwickelt: Ein Imbiss wurde etabliert, ein Spielplatz eingerichtet, wechselnde Veranstaltungen (z.B. Frühlings- und Herbstfest) unter Mitwirkung zahlreicher Vereine und Institutionen durchgeführt und erste Führungen und Kindergeburtstage angeboten. Der Tiergarten zum Anfassen sollte gegenüber den großen Zoos eine Nische ausfüllen.
Auch aus tierischer Sicht gab es diverse Änderungen, für die sich auch Dr. Klaus Plein, der seit 1998 Vorstandsmitglied im Verein Tiergarten e.V. ist, mitverantwortlich zeigte: Statt der Kegelrobben schwammen nun Seehunde im Robbenbecken; zu den zahlreichen Haustierrassen wurden diverse Exoten nach Kleve geholt wie beispielsweise Erdmännchen, Weißbüscheläffchen, Kängurus, Stinktiere, Trampeltiere, Polarfüchse und Zwergotter. Die Anzahl der Haustierrassen wurde verkleinert, alte kleinere Raubtieranlagen wurden erneuert und vergrößert.
Seit Januar 2021 ist Martin Polotzek als neuer Tiergartenleiter und auch als Tierarzt für den Tiergarten Kleve tätig. Im Zuge seines Masterplans Tiergarten Kleve 20+ möchte er den Tiergarten Kleve zu einem modernen Natur- und Artenschutzzentrum ausbauen und die Artenschwerpunkte auf bedrohte Haustierrassen sowie vermehrt auf gefährdete Wildtiere setzen.
